7月,我校材料科学与工程金博宝app官网汪文龙研究员团队联合哈尔滨工业大学(深圳)和海南大学等单位,在高效稳定析氧反应(OER)电催化剂研究方面取得重要突破。研究成果以“High?Entropy Porous Hollow Spinel Oxides via Lattice Oxygen Activation for Efficient and Stable Oxygen Evolution”为题,被国际能源材料顶级期刊《先进能源材料》(Advanced Energy Materials)先行在线发布。该论文以金贝棋牌为第一署名单位,材料科学与工程金博宝app官网许海涛副教授为第一作者,陈敏特聘副教授、邱华军副教授、史晓东副教授和康振烨教授为共同通讯作者。

析氧反应是电解水制氢、CO2还原及氮固定等可持续能源技术的关键半反应,其缓慢的动力学过程严重制约了电解槽的整体效率和长期稳定性。传统贵金属基催化剂(如IrO2、RuO2)成本高昂且资源稀缺,而传统尖晶石氧化物多遵循吸附物演化机制(AEM),反应动力学较慢。近年来,晶格氧机制(LOM)因能利用晶格氧阴离子的氧化还原活性直接参与O─O偶联,绕过部分高能吸附中间体的限制,受到广泛关注。然而,过度氧空位的生成容易导致结构坍塌、相变或金属溶出,成为制约LOM基催化剂实际应用的瓶颈。如何在有效激活晶格氧的同时,抑制由晶格氧流失引发的结构失稳,是该领域的核心难题。
针对上述挑战,研究团队提出了一种双牺牲模板策略,成功合成了单晶多孔空心结构的高熵ZnVCrMoMn尖晶石氧化物(ZnVCrMoMn?HHESOs),研究发现,高价Cr、Mo、Mn离子的引入诱导了电子重新分布,推动O?2p带中心上移至费米能级附近,增强了金属-氧共价性,从而有效激活晶格氧参与反应。同时,多孔空心结构提供了必要的应力缓冲和限域效应,有效缓解了氧空位累积及晶格氧损失带来的结构应力,显著提升了催化剂的稳定性。

研究团队通过原位拉曼光谱、差分电化学质谱(DEMS)、pH依赖性测试及四甲基氢氧化铵化学探针等手段,证实了该催化剂在OER过程中主要遵循晶格氧机制;结合密度泛函理论计算,进一步揭示了多组分协同作用降低反应能垒、提高结构稳定性的微观机理。
实验数据显示,该新型催化剂在碱性介质中表现出优异的电催化性能:在10?mA·cm-2电流密度下的过电位仅为218?mV,Tafel斜率低至38.5?mV·dec-1。在实际阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)器件中,集成该催化剂的阳极在1.7?V电压下可实现774? mA·cm-2的电流密度,并在0.5 A·cm-2的大电流密度下连续运行500小时而无明显衰减,展现了良好的工业化应用前景。该工作为发展基于晶格氧活化的高效稳定OER电催化剂提供了新的设计思路,对推动电解水制氢技术的商业化应用具有重要科学意义。
氢能与燃料电池研究团队是材料科学与工程金博宝app官网新能源材料研究中心下属的研究团队之一,目前主要成员10名。团队主要聚焦于氢能、燃料电池和锂电池领域的应用基础研究。团队成立以来,成员获批国家级科研项目6项、省部级项目10项、横向项目和成果转化超400万元;累计发表论文100余篇,其中在Advanced Materials、Chemical Reviews、Advanced Energy Materials、Advanced Science、Energy Storage Materials、Small、Journal of Materials Chemistry A、Applied Catalysis B-Environmental、Chinese Journal of Catalysis等高水平期刊发表论文10余篇。
(撰稿及一审:许海涛;二审:李润霞、詹春燕;三审:李长平)